内容简介
二次有机气溶胶是大气颗粒物的主要成分之一,对人体健康、空气质量、气候变化等都有严重影响。《大气污染控制技术与策略丛书:大气二次有机气溶胶污染特征及模拟研究》系统地阐述了二次有机气溶胶的概念、形成机制、影响因素、研究方法及模型模拟等。基于外场观测的颗粒物、挥发性有机物等数据,《大气污染控制技术与策略丛书:大气二次有机气溶胶污染特征及模拟研究》研究了典型地区北京的二次有机气溶胶大气污染特征,指认了对二次有机气溶胶生成贡献大的挥发性有机物物种;利用烟雾箱实验系统,考察了二次有机气溶胶各主要前体物的气溶胶生成潜势,研究了无机颗粒物对二次有机气溶胶生成的影响规律;构建了甲苯光氧化生成二次有机气溶胶的箱式模型,分别在箱式模型和大尺度的空气质量模型中引入烟雾箱实验量化结果,并对模拟结果进行了评价。
作者简介
郝吉明,清华大学环境学院教授,博士生导师,环境科学与工程研究院院长。1946年生于山东梁山县。1970年毕业于清华大学给水排水工程专业,1981年获清华大学核环境工程硕士学位,1984年获美国辛辛那提大学环境工程博士学位。曾任清华大学环境科学与工程系主任,教育部高等学校环境科学与工程教学指导委员会主任。现兼任中国环境与发展国际合作委员会委员、国家环境咨询委员会委员、中国环境科学学会副理事长、中国环保产业协会副会长等职。主要研究领域为能源与环境、大气污染控制工程。主持全国酸沉降控制规划与对策研究,为确定我国酸雨防治对策起到主导作用。建立了城市机动车污染控制规划方法,推动我国机动车污染控制的进程。深入开展大气复合污染特征、成因及控制策略研究,发展了特大城市空气质量改善的理论与技术方法,推动我国区域性大气复合污染的联防联控。获国家科学技术进步奖一等奖1项、二等奖2项,国家自然科学奖二等奖1项,国家级教学成果奖一等奖2项。代表性著作有《大气污染控制工程》、《燃煤二氧化硫污染控制技术手册》、《酸沉降临界负荷及其应用》、《城市机动车排放污染控制》、《燃烧源可吸入颗粒物的物理化学特征》等。获中国工程院院士、国家级教学名师等荣誉称号。
目录
丛书序
前言
缩略词及符号说明
第1章 绪论
1.1 大气中的气溶胶
1.2 大气中的二次有机气溶胶
1.2.1 SOA的前体物
1.2.2 SOA的形成过程
1.2.3 SOA生成潜势的表达方法
1.2.4 影响气溶胶产率的因素
1.3 我国颗粒物及二次有机气溶胶污染情况
1.4.SOA的研究方法
1.4.1 外场观测研究
1.4.2 实验室(烟雾箱)模拟研究
1.4.3 模型模拟研究
1.5 本书的研究目的 意义和内容
第2章 大气SOA污染特征研究:IOC/EC最小比值法
2.1 样品的采集与测定
2.1.1 采样点的设置
2.1.2 采样系统
2.1.3 碳质组分OC/EC的测定
2.2 北京市OC/EC浓度水平及时空变化
2.3 0C/EC相关性
2.4 0C/EC比值
2.5 北京市大气环境中SOC的估算
2.6 本章小结
第3章 大气SOA污染特征研究:Ⅱ,气溶胶生咸系数法.
3.1.VOCs样品的采集 分析及质量保证和控制
3.2.SOA的计算方法
3.2.1 气溶胶生成系数
3.2.2 光化学反应情景假设
3.2.3 OH浓度的确定
3.3 北京市高臭氧浓度期间SOA生成潜势的估算
3.3.1 对苯和异戊二烯的处理
3.3.2.SOA浓度的估算
3.3.3.SOA化学成分的估算
3.3.4.SOA前体物的环境浓度生成潜势
3.3.5 与相关研究的比较和讨论
3.4 本章小结
第4章 清华大学室内烟雾箱实验系统的构建和表征
4.1 国内外的烟雾箱实验系统
4.1.1 国外的烟雾箱实验系统
4.1.2 国内的烟雾箱实验系统
4.2 清华大学室内烟雾箱实验系统的构建
4.2.1.Teflon反应器
4.2.2 空气净化系统
4.2.3 注样系统
4.2.4 分析检测仪器
4.2.5 其他
4.3 清华大学室内烟雾箱实验系统的表征
4.3.1 清洁空气的表征
4.3.2 气相物种在烟雾箱内沉积速率常数的表征
4.3.3 颗粒物沉积的表征
4.3.4 姻雾箱内紫外光强度的表征
4.3.5 烟雾箱壁反应性的表征
4.3.6 实验重复性的表征
4.4 烟雾箱的清洗及实验的准备过程
4.5 本章小结
第5章 主要前体VOCs氧化生成SOA的烟雾箱实验研究.
5.1 主要前体VOCs氧化生成SOA的机理概述
5.1.1 芳香烃前体物.
5.1.2 蒎烯
5.1.3 异戊二烯
5.1.4 长链正构烷烃.
5.2.SOA产率的计算和典型SOA生成实验的结果
5.3 主要前体VOCs氧化生成SOA的研究
5.3.1 各前体物SOA产率与相关研究的比较
5.3.2 各前体物SOA产率之间的比较
5.4 本章小结
第6章 无机颗粒和SOA相互影响的研究:I.无机离子颗粒对间二甲苯SOA生成的影响
6.1 对无机离子气溶胶的分类和选取
6.1.1 无机离子气溶胶的含水特性.
6.1.2 无机离子气溶胶的分类和选取
6.2 无机离子颗粒影响的检验性实验结果.
6.3 中性粒子和干燥酸性粒子对SOA生成的影响.
6.4 干燥酸性粒子对SOA生成影响的原因
6.5 本章小结
第7章 无机颗粒和SOA相互影响的研究:Ⅱ,干燥硫酸铵颗粒对SOA生成的影响
7.1 干燥硫酸铵颗粒对甲苯光氧化生成SOA的影响
7.2 干燥硫酸铵颗粒对间二甲苯光氧化生成SOA的影响
7.3 干燥硫酸铵颗粒对1,2,4.三甲苯光氧化生成SOA的影响
7.4 干燥硫酸铵颖粒对d.蒎烯光氧化体系生成SOA的影响
7.5 干燥硫酸铵颗粒对异戊二烯和正十.烷光氧化体系生成SOA的影响
7.6 干燥硫酸铵颗粒对不同前体物影响不同的原因分析
7.7 本章小结
第8章 无机颗粒和SOA相互影响的研究:Ⅲ,硫酸锌和硫酸锰对甲苯SOA生成的影响
8.1 硫酸锌对甲苯光氧化生成SOA的影响
8.2 硫酸锰对甲苯光氧化生成SOA的影响
8.3 硫酸锌和硫酸锰对SOA产率的影响.
8.4 硫酸锌和硫酸锰对碳氢光氧化过程中SOA生成的影响机制
8.5 本章小结
第9章 无机颗粒和SOA相互影响的研究:Ⅳ,硫酸亚铁对光氧化SOA生成的影响
9.1 硫酸亚铁对a.蒎烯光氧化过程中SOA生成的影响
9.2 硫酸亚铁对甲苯光氧化过程中SOA生成的影响
9.3 硫酸亚铁对a.蒎烯和甲苯光氧化过程中SOA产率的影响
9.4 硫酸亚铁抑制光氧化SOA生成的机理推测
9.5 硫酸亚铁和硫酸铵混合气溶胶种子对SOA生成的影响
9.6 不同湿度条件下硫酸亚铁对a.蒎烯光氧化SOA生成的影响.
9.7 本章小结
第10章 无机颗粒和SOA相互影响的研究:V.SOA与碳黑颗粒压缩重构的关系
10.1 团簇状碳黑颗粒的微观结构及描述
10.1.1 团簇状碳黑颗粒的微观结构
10.1.2 团簇状碳黑颗粒的描述
10.2 SOA生成体系中团簇状碳黑颗粒的压缩重构
10.2.1 甲苯光氧化体系
10.2.2 a蒎烯臭氧氧化和光氧化体系
10.2.3 间/对二甲苯1,2,4三甲苯和正十.烷光氧化体系
10.3 非SOA生成体系中团簇状碳黑颗粒的压缩重构
10.3.1 烟雾箱背景颗粒物的生成
10.3.2 丙烯臭氧氧化体系
10.3.3 丙烯光氧化体系
10.4 副起团簇状碳黑颗粒压缩重构的可能物种
10.4.1 非SOA生成体系
10.4.2.SOA生成体系
10.5 对大气环境的意义
10.6 本章小结
第11章 碳氢光氧化生成的SOA的吸湿性特征.
11.1 d.蒎烯光氧化过程中生成的SOA的吸湿性
11.2 气溶胶种子存在下a.蒎烯光氧化过程中颗粒物的吸湿性
11.3 d.蒎烯光氧化生成的颗粒物的吸湿性在老化过程中的变化
11.3.1 a蒎烯光氧化SOA的吸湿性在老化过程巾的变化
11.3.2 气溶胶种子存在下SOA吸湿性在老化过程中的变化
11.3.3 a蒎烯光氧化生成的颗粒物在老化过程巾的组成变化
11.4 本章小结
第12章 甲苯光氧化生成SOA的箱式模型研究.
12.1 甲苯光氧化生成SOA的箱式模型构建
12.1.1 模型构建概述
12.1.2 气相模块的构建.
12.1.3 气相/颗粒相分配模块的构建
12.1.4 过氧化半缩醛生成模块的构建
12.1.5 干燥硫酸铵影响模块的构建
12.1.6 烟雾箱辅助机理模块的引入
12.2 箱式模型模拟与烟雾箱实验结果的比较
12.3 箱式模型模拟不同因素对SOA生成的影响
12.3.1 温度的影响
12.3.2 [HClo/NO]的影响
12.3.3 干燥硫酸铵表面积浓度的影响
12.4 本章小结
第13章 Model 3 /CMAQ模型中SOA模块的初步修改
13.1 空气质量模型Models 3 /CMAQ简介
13.1.1 CMAQ模型的结构 特点与应用
13.1.2 CMAQ模型巾SOA的计算方法
13.2 CMAQ模型的设置及输入参数
13.2.1 模拟域 模拟时段和排放数据
13.2.2.MM5和CMAQ模型的设置
13.3 CMAQ模型SOA模蛱的修改及结果.
13.3.1 对SOA模块的修改
13.3.2 模拟结果
13.4 本章小结
参考文献
精彩书摘
《大气污染控制技术与策略丛书:大气二次有机气溶胶污染特征及模拟研究》:
气相反应产物的气相/颗粒相分配通常有两种处理方法:一种是直接利用烟雾箱实验量化的Odum双产物模型,在气相机理中添加假想的SVOCs产物,利用式(1—8)和式(1—14)对SOA的生成进行模拟。这种方法一般用于集总化程度较高的气相大气化学机理,如CB—IV、RADM2和SAPRC99等。由于烟雾箱的实验条件和真实大气还是存在相当大的差异,这种方法仍存在较大的不确定性。另一种模拟SOA生成的方法是用集总化程度较低或全面的大气化学机理(如CACM和MCM)模拟尽可能多的SVOCs,利用Pankow吸收模型计算每种SVOCs分配在颗粒相的量,从而模拟整体SOA的生成[121,122]。计算过程中,各SVOCs的a1值由实验确定,PLD,i和通过UNIFAC法(UniversalFunctionalGroupActivityCoeffi—cients)进行估算。如果对前体VOCs的氧化路径、氧化产物有较为准确的认识,这种方法将比第一种方法更合理、可靠。但是正是因为SOA的生成机理极为复杂,对反应路径和氧化产物的了解还十分有限,这种模拟方法也存在一定的局限性。目前在诸如Model—3/CMAQ—MADRID这样的空气质量模型中,上述两种对SOA的处理方法都有应用。
1.5 本书的研究目的、意义和内容
目前,我国城市大气污染呈现区域复合型污染的特点,其突出表现就是细颗粒物污染严重。我国城市细颗粒物中的无机和有机组分浓度都远远高于国外同等规模城市。从实验室研究角度看,国内外相关的烟雾箱实验研究多是在无颗粒或者无机颗粒物浓度很低的情况下(<20μm3/cm3)进行的,高浓度的无机粒子对SOA的生成是否有影响,有怎样的影响国内外尚无报道。在这样的背景下,运用外场观测和实验室模拟等手段研究SOA的时空分布和变化规律,了解SOA的生成机理,认识SOA与无机颗粒之间的相互耦合作用具有十分重要的意义。同时,研究结果为我国空气质量模型的修正和大气颗粒物控制政策的制定也能提供一定的科学依据。
大气化学反应模块是各种尺度空气质量模型最重要的组成部分之一。目前气相大气化学反应机理发展较为成熟(如CBM—Ⅳ,SAPRC99,RACM,RADM等),已成功地应用于多种区域空气质量模型中。但对于异相的大气化学反应机理,尤其是SOA生成机理目前研究还不充分,空气质量模型中使用的SOA生成模块还相当不完善。近些年来,我国逐渐开展了空气质量模型模拟研究,为大气污染控制政策的制定提供了大量的科学依据。例如清华大学环境科学与工程系采用Model—3/CMAQ空气质量模型对北京市奥运期间空气质量保障方案的环境效果做了评价,预测了空气质量的改善程度,为奥运期间的空气质量控制提供了大量的科学建议。
……
前言/序言
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